近年来,合成树脂粘合剂在包装、建筑、新能源等领域的广泛应用带来了严重的环境负担与健康隐患。每年因永久性粘合产生的废弃复合材料超过2.37亿吨,且难以回收或降解,成为可持续发展的重大挑战。尽管生物基粘合剂在原料来源、安全性与可降解性方面具有优势,但其高粘附强度与可逆性之间存在固有矛盾,难以兼顾强粘接与易回收的双重需求。
四川大学张新星教授、汪颖教授合作团队提出了一种超分子连接的纳米限域网络策略,成功开发出兼具超强粘接性与热触发可逆性的生物基粘合剂。该粘合剂以纤维素纳米晶为主要成分(占36.5–46.3 wt%),通过热响应二硫键实现粘接强度的快速切换:在室温下粘接强度达6.02 MPa,可支撑65公斤成人重量;而在加热条件下(≤10秒)粘接力骤降至接近零,切换比超过600。该材料可实现多层复合材料的完整拆解与全组分回收,显著降低环境与健康负担。相关论文以“Reversible biobased adhesives enable closed-loop engineered composites”为题,发表在Nature Communications上,论文第一作者为Lv Jin。
研究团队通过将硫酸水解制备的纤维素纳米晶(CNC)进行选择性氧化并接枝L-半胱氨酸,形成具有反应性醛基与巯基的DCNC-cys载体。在其基础上,通过硫辛酸(LA)在DBU催化下的开环聚合与动态二硫交换反应,构建了具有纳米限域结构的超分子网络(LA-DBU/DCNC-cys)。FTIR与Raman光谱证实了Schiff碱反应与动态二硫键的形成,TEM显示接枝后纳米纤丝直径从48 nm降至33 nm,且因两性离子作用发生聚集。变温FTIR与PCMW 2D谱图进一步揭示了温度响应下氢键与离子对的动态重组机制,奠定了可逆粘接的结构基础。
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